我所觀測到摻雜量子點中的“聲子瓶頸”動力學現象

  近日,我所光電材料動力學特區研究組(11T6組)吳凱豐研究員團隊在半導體量子點熱電子馳豫動力學研究方面取得新進展,首次觀測到了銅摻雜量子點中熱電子馳豫的“聲子瓶頸”效應。

  在大多數無機半導體材料中,具有高于半導體帶隙能量的熱載流子會與晶格(聲子)碰撞,快速(亞皮秒級別)弛豫至帶邊,導致太陽光子中高于半導體帶隙的能量以熱能形式耗散。這是構成單節太陽能電池中Shockley-Queisser效率極限的主要原因之一。若能對熱載流子進行有效利用,可突破這一極限,使太陽能電池的理論能量轉換效率提高至66%。此外,熱載流子的有效利用對提高光催化效率和敏化光化學反應也具有重要意義。然而,熱載流子的亞皮秒級別馳豫給熱載流子有效利用帶來了巨大的挑戰。

  研究人員曾預測半導體納米晶(或稱量子點)可能具有長壽命的熱載流子,原因在于量子限域效應使得量子點出現類原子的分立能級,這些能級間的能量差異高達幾百meV,使得熱載流子很難通過發射聲子的形式進行弛豫,這就是著名的“聲子瓶頸”現象。然而,迄今報道的各種量子點(核/殼結構除外)都呈現出亞皮秒級別的熱電子馳豫,并未觀測到“聲子瓶頸”效應。對于II-VI族量子點,研究人員推測導帶內的熱電子會通過限域增強的俄歇型電子-空穴能量轉移機制快速馳豫至帶邊;同時由于價帶能級間隔較小,熱空穴會與聲子耦合馳豫至帶邊。因此,若能將電子-空穴有效分離,抑制俄歇型能量轉移,原則上有望延長熱電子壽命。

  基于這一認識,該團隊對比研究了結構簡單的銅摻雜和未摻雜CdSe量子點的熱電子馳豫動力學。超快光譜分析表明,亞銅離子可在飛秒時間尺度(<<390fs)快速捕獲價帶中的光生空穴,削弱了電子-空穴耦合,使量子點中1Pe熱電子壽命從~0.25ps延長到~8.6ps(>30倍),有望實現高效率的熱電子提取。此外,基于前期對熱電子與量子點表面配體非絕熱相互作用的認識(Chem. Sci., 2019),該團隊還發現光生空穴的捕獲也可能使導帶中電子波函數收縮,進而抑制了熱電子通過表面配體分子誘導的非絕熱作用進行馳豫。這樣的雙重抑制效應使得銅摻雜量子點的熱電子馳豫速率不僅顯著慢于未摻雜量子點,而且比近期廣受關注的各類鈣鈦礦材料都要慢20倍以上。

  該工作首次在結構簡單的銅摻雜量子點中觀察到了熱電子馳豫的“聲子瓶頸”效應,對提高太陽能電池效率,提高光催化效率和敏化光化學反應具有指導意義。

  該工作得到國家重點研發計劃、中科院戰略性先導研究計劃、國家自然科學基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的資助,并于近日發表在《自然-通訊》(Nat. Commun.)上。(文/圖 王荔峰)

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