我所贵金属合金团簇合成及其催化应用研究取得新进展

  近日,我所金催化研究中心黄?#19968;?#30740;究员与上海科技大学李涛副教授、燕山大学孙科举教授合作,在贵金属合金团簇研究方面取得新进展,相关结果发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie-International Edition)上。

  相比单组分金团簇,金银合金团簇的化学、物理性质发生了很大变化,这主要归因于银原子的引入改变了单组分金团簇的电子结构和表面排布,进而产生显著的协同效应,使金银合金团簇在催化、传?#23567;?#29983;物成像、药物传输和癌症治疗等方面具有较大的应用潜力。

  本工作中,科研人员选用体积较大且具有刚性的金刚烷硫醇作为配体,通过简单的一锅法合成了一种结构新颖的Au23-xAgx(S-Adam)15团簇(x=4-7)。结构分析显示,该团簇由二十面体内核Au13-xAgx及外层桥连的3个Au3(SR)4、1个AgS3所构成。Au23(S-Adam)16团簇的HOMO-LUMO禁带宽?#20219;?.1eV,由于银原子掺杂,Au23-xAgx(S-Adam)15合金团簇的禁带宽?#20154;?#23567;为1.5eV。理论计算表明,Au19Ag4(S-Adm)15团簇是Au23-xAgx(S-Adam)15团簇中最稳定的结构。相比于Au23/TiO2催化剂,Au23-xAgx/TiO2作为催化剂在罗丹明、苯酚可见光催化降解反应中展示了更优的催化性能。此外,进一步的电镜表征结果显示,银原子的引入增强了Au23-xAgx团簇的反应稳定性,而Au23团簇则明显聚集长大。该工作对深入研究贵金属团簇结构与性能相互关系提供了重要信息。

  该研究工作得到国家自然科学基金委的资助。(文/图 刘超、任秀清)

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